С 1906 по 1908 год учился в Дюссельдорфской школе прикладных искусств под управлением доктора Петера Беренса (1868—1940). Позднее посетил столицу Франции и некое время обучался в парижской академии художеств — «Académie des beaux arts» (1908—1910), потом в Карлсруэ у доктора Юлиуса Бергмана. В 1911—1913 годах — ученик художника-пейзажиста Людвига Диля.
Много работал в Айфеле.
По приглашению собственного друга студенческих лет Вальтера Офея в 1910 году переехал в Бельгию в г. Эйпен, где в 1917 году женился и работал до самой погибели.
Во время 2-ой мировой войны Альфред Холлер служил и работал в качестве военного художника в Вильнюсе. Конкретно там появилась его любовь к архитектуре старенького городка, его узеньким улочкам, неброской красе литовской столицы.
Живописец писал как акварели, так и полотна алкидной краской, делал картинки углём и свинцовым карандашом, создавал гравюры и офорты.
Холлер является одним из представителей импрессионистского реализма.
ЗаслугиЗа свои работы был удостоен больших заслуги Бельгии:
1934 — рыцарь ордена Короны, 1954 — рыцарь ордена Леопольда II.